摘 要：本文利用 CiteSpace 和 VOSviewer 文獻(xiàn)可視化軟件，分析了 Web of Science 數(shù)據(jù)庫和 CNKI 數(shù)據(jù)庫中已發(fā)表地下水中氨氮去除相關(guān)文獻(xiàn)的發(fā)文數(shù)量、發(fā)文國家及機(jī)構(gòu)、發(fā)文作者、載文期刊、關(guān)鍵詞和共被引情況，研究了 30 a 來地下水中氨氮污染去除的研究熱點(diǎn)與發(fā)展趨勢，結(jié)果表明：2000 年之后，地下水氨氮污染去除研究的發(fā)文數(shù)量不斷增長，中美兩國在該領(lǐng)域的發(fā)文更多、聯(lián)系更為緊密，近年來在相關(guān)政策的推動下，我國在該領(lǐng)域的研究成果明顯增多;中國地質(zhì)大學(xué)是發(fā)文量最多的機(jī)構(gòu)。目前研究熱點(diǎn)集中在材料吸附、厭氧氨氧化、硝化反硝化作用等去除方式，研究的污染介質(zhì)較多關(guān)注淺層含水層、潛流帶的地下水，未來應(yīng)加強(qiáng)新型吸附材料篩選及微生物脫氮等技術(shù)的研發(fā)。

　　關(guān)鍵詞：氨氮;去除;地下水;文獻(xiàn)計(jì)量

　　生態(tài)環(huán)境部 2019 年發(fā)布的《中國生態(tài)環(huán)境統(tǒng)計(jì)年報(bào)》[1]指出，我國廢水中氨氮排放量為 46.3 萬 t，主要來源有工業(yè)污染源、農(nóng)業(yè)污染源、生活污染源和集中式污染治理設(shè)施等。近年來，地下水氨氮污染逐漸成為關(guān)注重點(diǎn)[2]。根據(jù)《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)(2020)》[3]，地下水源監(jiān)測點(diǎn)位主要超標(biāo)指標(biāo)包含氨氮。地下水氨氮污染途徑主要包括土壤包氣帶中氨氮通過淋濾作用滲入至地下水、氨氮污染地表水側(cè)向補(bǔ)給地下水造成地下水的氨氮污染[4]，地下水中氨氮主要以離子態(tài)的 NH4+與游離態(tài)的 NH3 兩種形態(tài)存在[5]，影響生態(tài)健康和市政給水水質(zhì)[6-7]，且易被環(huán)境中存在的硝化菌轉(zhuǎn)變?yōu)橄跛猁}氮及亞硝酸鹽氮，危害人類身體健康[8- 9]，高濃度的氨氮具有人體非致癌風(fēng)險(xiǎn)[10]。我國“十二五”、“十三五”規(guī)劃對氨氮的排放量作了明確的規(guī)定[11]，“十四五”規(guī)劃提出了氨氮排放量較 2020 年減少 8% 的目標(biāo)。

　　當(dāng)前我國出臺的《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 14848—2017)》[12]規(guī)定地下水 IV 類水氨氮濃度限值為 1.5 mg/L。目前，氨氮污染去除技術(shù)主要分為物理脫氮法、化學(xué)脫氮法和生物脫氮法[13]。其中物理脫氮法主要包括氮吹脫[14-15]、離子交換和反滲透等[16];化學(xué)脫氮法主要包括折點(diǎn)加氯法[17-18]、化學(xué)沉淀法[19-20]、電化學(xué)法[21]等;生物脫氮法主要為硝化-反硝化技術(shù)、厭氧氨氧化和各類新型生物脫氮技術(shù)[22-26]。隨著相關(guān)研究的深入，不同修復(fù)技術(shù)聯(lián)用成為了氨氮污染去除研究的新路徑[27-28] 。

　　近年來，國內(nèi)外學(xué)者對地下水環(huán)境中氨氮污染去除的研究越來越多，但目前尚未有研究人員對該領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀、熱點(diǎn)和發(fā)展趨勢等進(jìn)行歸納。文獻(xiàn)計(jì)量分析是基于文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫，通過大數(shù)據(jù)分析來顯示當(dāng)前研究動態(tài)及預(yù)測未來發(fā)展趨勢[29]。利用文獻(xiàn)計(jì)量分析地下水環(huán)境中氨氮污染去除研究有助于明確該領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢。因此，本文基于 Web of Science(WoS)數(shù)據(jù)庫與中國知網(wǎng)(CNKI)數(shù)據(jù)庫的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，檢索得到 1 413 篇文獻(xiàn)，借助 CiteSpace 和 VOSviewer 軟件將國內(nèi)外過去 30 a 關(guān)于地下水環(huán)境中氨氮污染去除領(lǐng)域的發(fā)文數(shù)量、作者機(jī)構(gòu)、發(fā)文國家、關(guān)鍵詞等作了計(jì)量分析，并由此總結(jié)梳理該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)及發(fā)展趨勢，為初涉地下水氨氮污染治理工作的研究人員提供文獻(xiàn)參考，也為我國地下水氨氮污染修復(fù)與風(fēng)險(xiǎn)管控提供數(shù)據(jù)參考和決策依據(jù)。

　　1 材料與方法

　　1.1 數(shù)據(jù)收集

　　本 研 究 的 外 文 數(shù) 據(jù) 以 Web of Science 核 心 合 集 數(shù) 據(jù) 庫 為 檢 索 源 ， 以 (“ground water” OR“groundwater”)AND(removal OR adsorpt* OR degrad* OR treat* OR remediation)AND(“ammonia nitrogen” OR“ammonium”)為主題進(jìn)行檢索，時(shí)間跨度為 1991—2021 年，文獻(xiàn)類型為 Article 和 Review。

　　中文數(shù)據(jù)以CNKI 為檢索源，以(地下水)*(去除+吸附+降解+處理+修復(fù))*(氨氮)為主題進(jìn)行檢索，檢索對象為北大核心中文學(xué)術(shù)期刊，時(shí)間跨度為 1991—2021 年;數(shù)據(jù)最后更新時(shí)間為 2022 年 1 月 28 日，檢索時(shí)間為 2022 年1 月 28 日。共得到相關(guān)文獻(xiàn) 1 413 篇，其中外文文獻(xiàn) 1 298 篇，中文文獻(xiàn) 124 篇。1.2 數(shù)據(jù)分析采用 CiteSpace (5.8.R3)和 VOSviewer (1.1.16)科學(xué)知識圖譜分析工具，對來自 WoS 數(shù)據(jù)庫和 CNKI 數(shù)據(jù)庫氨氮去除領(lǐng)域的文獻(xiàn)進(jìn)行發(fā)文作者(Authors)、來源國家及機(jī)構(gòu)(Countries and institutions)、載文期刊(Journals)、共被引(Co-cited)和關(guān)鍵詞(Key words)等分析，以研究不同時(shí)間段該領(lǐng)域的熱點(diǎn)及發(fā)展趨勢。

　　2 結(jié)果與討論

　　2.1 國內(nèi)外研究的發(fā)文量及發(fā)文國家分析

　　年度發(fā)文量在一定程度上能代表該領(lǐng)域受到的關(guān)注度[30]，能夠反映專題研究的不同發(fā)展歷程。2000 年前研究人員在該領(lǐng)域發(fā)文較少，21 世紀(jì)以來，該領(lǐng)域整體發(fā)展較快，我國發(fā)文量增長迅速。過去 30 a 間該領(lǐng)域在 WoS 檢索發(fā)文 1 289 篇，是 CNKI 發(fā)文 124 篇的 10.4 倍，1991—2000 年間 CNKI 數(shù)據(jù)庫在共檢索到 2 篇相關(guān)論文發(fā)布，WoS 數(shù)據(jù)庫則檢索到 131 篇。2000 年后，CNKI 數(shù)據(jù)庫和 WoS 數(shù)據(jù)庫中相關(guān)文獻(xiàn)逐漸增多，CNKI 的相關(guān)年發(fā)文量維持在每年 10 篇左右，WoS 數(shù)據(jù)庫相關(guān)年發(fā)文量從 29 篇左右增長到 117 篇。表明該領(lǐng)域仍處于發(fā)展階段，更多研究人員關(guān)注并推動著該領(lǐng)域的發(fā)展。

　　通過分析 WoS 數(shù)據(jù)庫中文章來源國家發(fā)現(xiàn)，美國(351 篇)和中國(294 篇)的總發(fā)文量占該領(lǐng)域全部發(fā)文量的 50%，德國(66 篇)、加拿大(61 篇)等依次排列其后。2011 年之前，美國在該領(lǐng)域的發(fā)文量獨(dú)占鰲頭，2011 年后我國的發(fā)文量開始超過美國，2015 年成為該領(lǐng)域全球發(fā)文最多的國家，與此同時(shí) CNKI 中的文章量也在迅速增長，相較而言，CNKI 數(shù)據(jù)庫中該領(lǐng)域的發(fā)文量遠(yuǎn)小于 WoS 數(shù)據(jù)庫。

　　近年來，隨著我國“十二五”規(guī)劃對氨氮污染治理的高度重視，關(guān)注該領(lǐng)域的科研工作者也逐漸增加。采用 VOSviewer 獲取國家/地區(qū)合作網(wǎng)絡(luò)。國家/地區(qū)合作網(wǎng)絡(luò)圖能夠識別出該領(lǐng)域國家間的合作關(guān)系，中節(jié)點(diǎn)大小表示發(fā)文量多少，節(jié)點(diǎn)間連線粗細(xì)表示合作緊密關(guān)系。目前共有 138 個(gè)國家/地區(qū)參與了該領(lǐng)域的研究工作，其中美國與世界各國在各領(lǐng)域的合作最緊密。我國與多個(gè)國家在該領(lǐng)域建立了合作關(guān)系，合作較為緊密的有美國、德國等國家。結(jié)合不同國家發(fā)文量分析結(jié)果，中美兩國在該領(lǐng)域的研究具有一定的主導(dǎo)作用。

　　2.2 外文文獻(xiàn)

　　發(fā)文機(jī)構(gòu)分析分析相關(guān)發(fā)文機(jī)構(gòu)有助于了解目前地下水氨氮污染去除領(lǐng)域研究最具權(quán)威性的機(jī)構(gòu)[31]。根據(jù) WoS 數(shù)據(jù)庫擴(kuò)展信息可知，全球共有 1 497 家機(jī)構(gòu)發(fā)表過該領(lǐng)域論文;其中發(fā)文量排名前 10 位的機(jī)構(gòu)，中國地質(zhì)大學(xué)發(fā)文最多(48 篇)，美國農(nóng)業(yè)部(33 篇)、佛羅里達(dá)州立大學(xué)系統(tǒng)(31 篇)和中國科學(xué)院(28 篇)等緊隨其后。美國機(jī)構(gòu)的總被引頻次都相對較高，說明美國學(xué)者在該領(lǐng)域的研究受認(rèn)可度高，研究工作具有一定的引領(lǐng)性。發(fā)文量前 5 位的機(jī)構(gòu)均來自中美兩國，也反映了中美兩國在該領(lǐng)域的主導(dǎo)作用。

　　2.3 作者耦合分析

　　作者耦合是指 n 個(gè)著者在文獻(xiàn)中同時(shí)引證了某一個(gè)著者所發(fā)表文獻(xiàn)的情況，則稱這 n 個(gè)作者具有耦合關(guān)系，反映了各個(gè)作者間的客觀聯(lián)系[32]。對 WoS 數(shù)據(jù)庫中檢索到的文獻(xiàn)進(jìn)行作者耦合分析，得到 1 289 篇相關(guān)文獻(xiàn)，4 504 位相關(guān)文獻(xiàn)作者。表 2 列出了當(dāng)最小發(fā)文閾值為 5 時(shí)發(fā)文量前 10 位的作者，我國西安建筑科技大學(xué)與中國地質(zhì)大學(xué)共有 7 位學(xué)者進(jìn)入發(fā)文量前 10 位的名單，體現(xiàn)出兩所高校在地下水氨氮去除領(lǐng)域的工作量。

　　展示了該領(lǐng)域各作者的合作關(guān)系，圓圈大小表示參與合作的發(fā)文數(shù)量，距離遠(yuǎn)近代表合作的緊密程度，來自西安建筑科技大學(xué)的黃廷林(Huang T L) 擁有較高發(fā)文量的同時(shí)也擁有最高的總聯(lián)系強(qiáng)度，說明該學(xué)者在該領(lǐng)域與其他專家學(xué)者的交流合作較多。從全球范圍來看，研究人員以團(tuán)隊(duì)獨(dú)立研究為主，團(tuán)隊(duì)間的合作較少，團(tuán)隊(duì)獨(dú)立性較強(qiáng)。

　　CNKI 數(shù)據(jù)庫中檢索到 124 篇文獻(xiàn)，共 424 位作者，當(dāng)最小發(fā)文閾值為 5 時(shí)，發(fā)文量前 5 位的作者，北京工業(yè)大學(xué)、西安建筑科技大學(xué)各有兩位學(xué)者上榜。 展示了 CNKI 數(shù)據(jù)庫中各作者的合作關(guān)系，作者間具有明顯的聚類關(guān)系，其中張杰、黃廷林兩位學(xué)者的合作作者較多，同時(shí)也擁有相對較高的總聯(lián)系強(qiáng)度。

　　2.4 載文期刊與學(xué)科門類分析

　　對 WoS 文獻(xiàn)出版物來源進(jìn)行分析，共有 1 289 篇文獻(xiàn)刊登在 353 種不同的期刊上，載文量前 10 位的期刊共發(fā)表文章 339 篇，占發(fā)表總文獻(xiàn)的 26.3%;其中載文最多的期刊是 Water Research(63 篇)，其次有 Science of the Total Environment(40 篇)、Environmental Science & Technology(36 篇)、Journal ofEnvironmental Quality(36 篇)等。發(fā)文量排名前 10 位的期刊中，2020 年影響因子大于 5 的有 5 個(gè)，表明相關(guān)成果擁有較高的質(zhì)量及影響力。CNKI 數(shù)據(jù)庫中，載文較多的期刊有《中國環(huán)境科學(xué)》(10 篇)、《環(huán)境科學(xué)》(8 篇)、《農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)》(5 篇)等。

　　該領(lǐng)域已刊出的中文及外文文獻(xiàn)的學(xué)科門類基本一致;環(huán)境科學(xué)是該領(lǐng)域外文發(fā)文較多的學(xué)科，環(huán)境科學(xué)與資源利用是該領(lǐng)域中文發(fā)文較多的學(xué)科，其他學(xué)科還包括農(nóng)業(yè)工程、資源利用、化工等，說明地下水中氨氮污染問題涉及農(nóng)業(yè)、化工、水處理和生態(tài)修復(fù)等學(xué)科領(lǐng)域。

　　2.5 關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析

　　關(guān)鍵詞出現(xiàn)的頻次和關(guān)鍵詞間的聯(lián)系在一定程度上能反映該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[33]。WoS 數(shù)據(jù)庫中 1 289篇文獻(xiàn)共包含 5 829 個(gè)關(guān)鍵詞，將最小共現(xiàn)次數(shù)設(shè)置為 10，共獲得 213 個(gè)關(guān)鍵詞，其中出現(xiàn)最多的關(guān)鍵詞是 denitrification(233 次)，其次是 adsorption(178 次)和 nitrification(112 次)，同時(shí)還包括 kinetics(81 次)、zero-valent iron(77 次)、oxidation(55 次)、bacteria(55 次)、biodegradation(生物降解，54 次)等。由此可知，目前對于地下水環(huán)境中氨氮的去除，學(xué)者們研究較多的是利用微生物或微生物群落作用實(shí)現(xiàn)氨氮污染修復(fù);同時(shí)研發(fā)不同吸附劑以去除地下水中氨氮，主要開展了改性零價(jià)鐵、活性炭和生物沸石等材料的篩選工作，而通過化學(xué)藥劑等脫氮除氨的研究已逐漸減少。

　　上述 213 個(gè)關(guān)鍵詞主要分為 4 個(gè)聚類，分別為藍(lán)色(1)、紅色(2)、綠色(3)和黃色(4)，紫色聚類則交錯(cuò)在主要的 4 個(gè)聚類中。聚類 1(Cluster1)主要以地下水為主題的聚類，包括硝化作用、氧化菌、零價(jià)鐵等。聚類 2(Cluster2)主要是以去除/修復(fù)方法為主題的聚類，該聚類的核心詞匯包括吸附、去除、動力學(xué)等。該聚類組集合了不同吸附材料對氨氮去除的效果與機(jī)理研究，吸附劑包括生物質(zhì)炭、活性炭、沸石等;生物降解和生物修復(fù)等作為綠色的修復(fù)技術(shù)也有較多研究;同時(shí)還包括對地下水中氨氮去除機(jī)制的研究。

　　聚類 3(Cluster3)與聚類 4(Cluster4)主要包括氨氮在環(huán)境介質(zhì)中的污染來源及去除工藝。聚類 3 的核心詞匯包括土地利用、灌溉、地下水質(zhì)量、化肥施用、污染遷移等，這說明污水灌溉、化肥過度施用和不規(guī)范土地利用會增加土壤中氨氮濃度，土壤中氨氮可通過淋濾作用進(jìn)入到地下水中，導(dǎo)致地下水氨氮污染。聚類 4 則聚焦于硝化反硝化技術(shù)和厭氧氨氧化工藝對地下水中氨氮的去除。

　　CNKI 數(shù)據(jù)庫中 124 篇相關(guān)文獻(xiàn)共包含 501 個(gè)關(guān)鍵詞，其中出現(xiàn)較多的關(guān)鍵詞為地下水(57次)、錳(14 次)、鐵(10 次)、吸附(7 次)、溶解氧(6 次)、沸石(5 次)等。關(guān)鍵詞未形成較獨(dú)立的聚類。但從中可以看出國內(nèi)對氨氮污染去除的研究同時(shí)還伴隨著去除共污染(如鐵、錳)，修復(fù)手段也包括利用改性沸石和活性炭吸附、硝化反硝化、接觸氧化、膜生物反應(yīng)器、納米鐵、PRB(可滲透反應(yīng)墻)等，研究尺度包括實(shí)驗(yàn)室批試驗(yàn)、土柱模擬試驗(yàn)和中試試驗(yàn)。

　　氨氮作為地下水中比較常見的一類污染物，從利用單一化學(xué)法、物理法脫氮除氨，到利用微生物脫氮，到現(xiàn)在的復(fù)合脫氮技術(shù)，氨氮污染去除技術(shù)不斷向綠色高效的方向發(fā)展，基于對地下水中氨氮去除領(lǐng)域相關(guān)文獻(xiàn)的調(diào)研，本研究發(fā)現(xiàn)：①單一去除氨氮的方式逐漸被復(fù)合系統(tǒng)脫氮的方式所取代;②隨著同步硝化反硝化技術(shù)、厭氧氨氧化技術(shù)的快速發(fā)展，篩選新型菌株高效脫氮的研究不斷增多，利用復(fù)合菌群脫氮的研究也日益增強(qiáng)，并且利用基因組學(xué)和蛋白質(zhì)組學(xué)等進(jìn)行多水平的機(jī)制研究;在后續(xù)的研究中，人工馴化不同新型菌株或?qū)⒊蔀樾碌难芯糠较?③在考慮現(xiàn)場環(huán)境及施工、造價(jià)方面的影響后，針對一些需要高效快速去除氨氮的應(yīng)用場景，吸附作為一種相對環(huán)保的方式被廣泛選擇，研發(fā)高效、可持續(xù)的吸附材料成為研究熱點(diǎn)，在此基礎(chǔ)上如何延長吸附劑的使用年限、提高吸附能力及吸附劑的綠色再生將成為未來的研究重點(diǎn)。此外如何將氨氮污染地下水進(jìn)行資源再利用也可能成為新的研究方向。

　　3 結(jié)論

　　1)21 世紀(jì)以來，隨著人們關(guān)注度的提高，國內(nèi)外學(xué)者在地下水氨氮污染去除領(lǐng)域的研究逐年增多，其中美國、中國和德國是發(fā)表文獻(xiàn)量前 3 位的國家，我國在該領(lǐng)域的年發(fā)文量呈上升趨勢。2)中國地質(zhì)大學(xué)是地下水氨氮污染去除領(lǐng)域發(fā)文量最多的機(jī)構(gòu)，Water Research 是該領(lǐng)域載文量最多的期刊，對于地下水中氨氮去除的研究涉及多個(gè)學(xué)科，中國地質(zhì)大學(xué)及西安建筑科技大學(xué)在該領(lǐng)域發(fā)表成果的學(xué)者較多。3)目前地下水氨氮污染去除研究熱點(diǎn)主要以吸附技術(shù)及微生物硝化反硝化作用為主，同時(shí)加強(qiáng)了復(fù)合技術(shù)的研究。

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　　作者：①王生暉 1,2，楊宗帥 2,3，陳粉麗 1*，宋 昕 2，魏昌龍 2